活性炭载钴解离硼氢化钠产氢

　　在众多储氢材料中，硼氢化钠被认为是一种很有前途的材料，因为其理论储氢容量为10.8wt.%，并且在碱性溶液中具有良好的稳定性。然而，在室温下，如果没有合适的催化剂，氢气产率非常低且不能令人满意。因此，需要通过使用高效催化剂在室温下激活和加速硼氢化钠水解反应。在这项研究中，我们合成了负载在活性炭上的钴纳米颗粒，用于硼氢化钠的催化水解脱氢。

　　活性炭载钴催化剂的制作与表征

快盈VIII　　首先，通过将原材料、氯化锌和硫酸镁的粉末混合物在氮气流下以3℃每分钟的加热速率在800℃下碳化2小时来制备活性炭。然后，通过超声波将活性炭分散在水溶液中。在搅拌条件下，将六水氯化钴加入悬浮液中，使钴离子很好地分散在活性炭周围。之后，将硼氢化钠水溶液缓慢滴入体系中，将活性炭表面的钴离子还原为钴。最后制成的活性炭根据活性炭的不同量(50、100、150和200毫克)获得。

　　在图1a中，活性炭在其表面和支架上显示出清晰的多孔结构。钴纳米颗粒呈片状并聚集成分支(图1b)。负载钴纳米颗粒后(图1c-f)，随着活性炭添加量的增加，钴纳米颗粒在催化剂中的分散性显着增强，并逐渐从片状和颗粒混合状态转变为尺寸均匀的钴纳米颗粒与图1b中的团聚钴相比，钴在活性炭催化剂中的分散得到了显着改善。特别是在150和200，钴纳米颗粒均匀地分散在活性炭表面，没有明显的团聚(图1e-f)。催化剂中的活性炭加入很好地增加了比表面积。

　　图1：活性炭(a)、钴(b-e)不同含量的载钴活性炭催化剂(f)的SEM图像。所制备催化剂的XRD图谱(g)。N2吸附-解吸等温线(h)和相应的孔径分布图(i)。(e,f)中的插图是金属钴纳米颗粒的尺寸分布。

　　活性炭催化剂对硼氢化钠水解的催化活性测试

　　在相同条件下测试了钴和活性炭载钴催化的硼氢化钠水解性能，以探讨活性炭的添加对钴催化性能的影响(图2a-b)。当不添加活性炭时，制氢效率比较低。如此低的值可能是由于钴颗粒在没有载体材料的情况下严重团聚所致(图2b)。这导致钴表面活性位点的数量减少，进而影响催化性能。相应地，当增加活性炭用量时，活性炭载钴催化剂的产氢速率首先是快速增加，因为活性炭的存在可以有效抑制钴的团聚(图2c-f)。添加具有大比表面积的活性炭在提高钴纳米颗粒的性能方面比其他材料更好。

快盈VIII　　图2：在钴中添加了(a,b)量的活性炭，(c,d)硼氢化钠浓度的所制备样品的产氢率。

　　催化水解的稳定性试验

快盈VIII　　水解催化剂除了具有优异的催化活性、低成本和环保性能外，还要求具有良好的稳定性。因此，进行了活性炭催化剂的稳定性研究。绘制氢气生成率和不同循环次数的直方图来研究稳定性测试过程中氢气生成率的变化。显然，随着试验次数的增加，产氢率缓慢下降。在第15次循环时保留了初始循环的72.0%的氢气生成率。为了证明活性炭的存在可以有效提高催化剂的循环性能，我们在相同条件下对纯钴催化剂进行了重复性研究。纯钴催化的制氢速率经过五次水解循环后，仅为第一次循环产氢率的45.6%。SEM图像显示钴的结构从片状聚集成大量不规则块状(图3a)。此外，与活性炭催化剂(图3b)相比分散性差且尺寸不均匀。因此，活性炭在水解反应过程中有效抑制了钴的团聚，减少了催化剂表面活性位点的减少，从而保证了活性炭催化剂催化性能的高稳定性。

　　图3：钴催化剂(a)、活性炭载钴催化剂(b)的SEM图像。(c–f)EDS映射。

　　活性炭载钴催化剂催化硼氢化钠水解为析氢。在活性炭催化剂的合成过程中，活性炭载体可以抑制钴纳米颗粒的团聚，有效地减小了钴纳米颗粒的粒径，使其分布更均匀，提供了更多的活性位点。因此，可以获得的优异氢气产率和低活化能。此外，它在15个循环后仍保持约72.0%的初始产氢率。DFT计算结果还表明活性炭载钴可以激活硼氢分子以促进硼氢化钠快速解离以释放氢。

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