活性炭阴极与氧化镍阳极制成超级电容器

　　理想中的储能设备的开发对未来发展非常重要。电化学电容器(也称为超级电容器)因其极高的比功率、出色的延长寿命和快速充放电速率而备受关注。在本研究中，我们探索了一种简单且一致的技术来合成具有优异电化学性能的活性炭电极材料。分别使用有化镍和活性炭的正极和负极材料构建了不对称超级电容器。组装后的电容器表现出优异的超级电容性能，具有高比能量、比功率，以及卓越的循环寿命。

　　氧化镍纳米粒子的合成

　　在氧化镍的典型合成过程中，将硝酸镍与去离子水一起在环境温度下保持在烧杯中，同时进行磁力搅拌。然后，将六烷基三甲基溴化铵分散在去离子水中，并在搅拌条件下缓慢加入上述溶液中。随后，将预先活性炭原材料放入上述反应混合物中。最后，将制备好的溶液移入聚四氟乙烯衬里的不锈钢(SS)高压釜中。高压釜在马弗炉中保持在120℃中12小时。反应完成后，使高压釜在环境温度下冷却。收集所得材料并用大量去离子水和乙醇冲洗以除去未反应的材料/溶剂。清洁后的材料在真空烘箱中在80℃下脱水放置。最后，将干燥的样品在空气气氛下在三种不同的温度(300、500和700℃)下粉碎和烧结2小时。最终衍生材料根据其煅烧温度来区分材料。制备方法的图示表示在图1展示。

　　图1：氧化镍纳米粒子反应方案的图示。

　　活性炭电容器装置

快盈VIII　　超级电容器装置的制造是集成阴极(氧化镍)，阳极(活性炭)使用纤维素滤纸(在2.0M/KOH电解液中浸泡放置)分离，然后用绝缘胶带包裹。阳极和阴极具有相似的几何表面积，再经过合适的重量比来制成电容器。图2a显示了超级电容器件在各种截止区域中的CV曲线，扫描速率为50mVs-1。从图中可以看出，电容器件的CV曲线呈现出典型的准矩形电容性能，这对应于双电层电容器和赝电容的相互贡献。此外，当增加工作截止区时，会发生更多的法拉第电化学反应。当工作电位超过1.7V时，也会在CV曲线上注意到氧气的释放。活性炭/氧化镍器件很大程度上取决于截止区域。因此，选择1.6V作为随后研究超级电容器件电化学性能的潜在窗口区域。图2b显示了活性炭电容器件在0到1.6V的截止区域内的各种扫描速率下的CV曲线。电流密度随着扫描速率的增加而增加，并且氧化峰电位转移到更正的电位，类似三电极器件的结果。

快盈VIII　　图2：(a)活性炭/氧化镍电容器的CV曲线的扫描速率检查，(b)活性炭/氧化镍电容器在不同的扫描速率下的CV曲线，(c)活性炭在1Ag-1电流密度下在不同截止范围测量的GCD曲线，和(d)活性炭在不同电流密度下的GCD曲线。

　　从结果来看，即使在较大1.6V的电位窗口下，该器件也显示出具有准对称三角形GCD特征的优异超级电容性能，并且比电容随着电位窗口的增加而上升。除了阴极和阳极的协同效应外，活性炭电容器的优异性能还可以归因于氧化镍纳米薄片更高的比电容和倍率性能。活性炭/氧化镍电容器在不同电流密度下的GCD曲线如图2d所示。可以发现，充放电曲线的形状几乎是对称的，表明电化学反应是可逆的。

　　活性炭超级电容器的Ragone图

快盈VIII　　Ragone图在图3a显示。活性炭电容器在功率密度为52.4和10.6Wh/kg-1时显示出高能量密度分别为800和32,000W/kg-1。接着，研究了活性炭新型储能器件在1Ag-1下的循环性能，在0到1.6V的电位窗口范围内进行了超过5000次循环，如图3b所示。电容器的比电容在1Ag-1的5000个恒电流充放电循环期间仍保持95.6Fg-1，约为初始电容的90.6%。该器件的恒电流充放电曲线在5000次循环后仍保持相同的对称曲线，表明该器件仍具有良好的可逆电化学活性。由于活性炭电容器件在循环过程中欧姆电阻的增加，比电容正在衰减。由于在充放电过程中活性材料体积的变化，活性材料和基板之间的界面接触可能会随着时间的推移而恶化，从而导致器件的欧姆电阻更高。此外，在循环过程中，活性炭材料可能会从基板上脱落，从而导致电容被低估。因此，必须优化电极构建方法以提高器件的可循环性。图3b从而导致这种活性炭电容器件在下一代储能应用中的巨大潜力。图3c、d分别显示了电容器器件的稳定性研究(5000次循环后)之前和之后的恒电流充放电曲线和CV曲线。由活性炭制成的新型储能产品的比电容在5000次恒电流充放电循环后仍保持初始电容的约90%。

　　图3：(a)组装好的活性炭储能装置的Ragone图。(b)活性炭电容器的长期循环性。(c)电容器装置在5000次循环前后的GCD曲线。(d)电容器装置在第5000个GCD测量周期前后的CV曲线。

　　我们成功地通过水热技术制备多孔氧化镍纳米薄片，然后在三个不同温度下煅烧制成储能装置正极。而活性炭作为负极制成新型储能产品(超级电容器)在1Ag-1下表现出105Fg-1的高电容，并且还表现出优异的可循环性。此外，电容器装置在800W/kg-1的功率密度下显示出52.4Wh/kg-1的重量能量密度。结果表明，活性炭和多孔氧化镍纳米薄片是具有可行应用的超高性能超级电容器的优良电极材料。

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