活性炭从共晶熔体中吸附镤和钍等锕系元素

　　基于233U的生产和后续使用，钍燃料循环与传统的铀燃料循环相比具有许多优势。首先，233U的裂变实际上不会产生长寿命的锕系元素，而锕系元素是需要地质处置的高放废物的主要成分之一。然而，在用232Th辐照期间，平行发生232U的形成，它与它的子放射性核素一起具有高水平的放射性，由于需要采用保护室进行处理，因此阻碍了在核电工业中的实际应用。本文研究了活性炭从碱金属氟化物熔体中回收Nd(III)的可能性。

　　活性炭吸附回收实验

　　我们使用了基于碱金属氟化物的低共熔混合物，其组成为mol%：LiF(46.5)–NaF(11.5)–KF(42.0)(FLiNaK)。其质量通过导数仪的熔化温度(Tm=454℃)检查。前面详细描述了使用FLiNaK的活性炭进行吸附的设置方案。将干燥的活性炭置于带孔的特殊金属铜篮中，并浸入熔盐中。实验在650℃静态条件下进行，吸附时间为1.5h。装有活性炭的篮子定期进行垂直平移运动，使盐与碳混合。取下篮子后，检测碳盐共晶中目标元素的含量。Th、U和Nd的浓度通过以下程序分析。含有碳和低共熔物的样品用硫酸处理以去除HF。然后，在蒸发后，将它们用水稀释，并根据程序使用分光光度计在650nm的波长下使用盐酸中的偶氮砷III进行分析。活性炭在富集金属钠之前，为了增加其表面对金属的亲和力，在200℃的空气中进行干燥，在真空和600℃的惰性气体中进行热处理。通过图1所示的装置制备富含金属钠的活性炭样品。

　　图1：用于在金属钠中富集活性炭的设置方案。

　　将预先制备好的活性炭置于网格中，网格棒用密封条固定。将金属钠以不超过陶瓷插入物的体积的量装入反应器中，在氩气中进行加热。根据所得碳中所需的金属量选择反应器中的温度和富集过程的时间。实验确定，要获得金属含量在1至10wt%范围内的样品，必须在200-300℃的温度下将活性炭与熔体接触，并加热至400-600℃2对于达到30wt%的金属含量是必要的。

　　实验结果

　　为实现钍燃料循环，需要直接从经辐照的天然232Th的含氟共晶中提取233Pa。先前表明，在650℃，氟化钍被活性炭从共晶熔体中吸附，吸附量比类似条件下的氟化钕小一个数量级。重要的是阐明四价铀氟化物在类似条件下的吸附机制，它是在233Pa衰变期间形成的。U(IV)和Th(IV)氟化物的吸附数据(图2)证明了U(IV)的回收率略高于Th(IV)。从图2中可以看出，在钍循环的框架内用活性炭在U(IV)–Th(IV)对上选择性提取由镤同位素形成的铀同位素是不可行的，因为缺乏显着的吸附等温线的差异。在连续提取溶解在共晶中的钍辐照过程中形成的微量233Pa的情况下，有必要评估氟化钍的作用，氟化钍在共晶中的溶解度非常高，达到32.8mol%。随着两种氟化物浓度的增加，镤的吸附能力降低。可能，活性炭对共晶熔体中Pa的吸附受到与复合物形成相关的熔体中发生的过程的显着影响。

快盈VIII　　图2：从熔体中吸附钍和铀氟化物的等温线。(1,2)实验数据;(3,4)根据Langmuir方程逼近实验点。(1,3)四氟化铀;(2,4)THF4。

　　研究活性炭组合物中引入的金属钠对吸附各种金属氟化物的影响，包括镤和钍，作为钍循环最重要的元素，应该作为一项单独的工作进行，因为它将有必要开发生产一定量金属钠的技术。这项研究揭示了嵌入活性炭中的金属钠对其对镤和其他元素的吸附能力有显着影响的事实，并考虑了这种过程的可能选择，这种过程可能是由还原的镤在金属钠中的溶解或其沉淀引起的在活性炭的孔隙中。

　　活性炭从共晶熔体中吸附镤和钍等锕系元素，对活性炭在650℃下从FLiNaK共晶中吸附镤、钍、铀和镅进行了实验。结果表明，铀和氟化钍的吸附等温线具有明显的凸性，并由Langmuir方程描述，而这些元素的吸附比先前研究的氟化钕的吸附大约低一个数量级。随着熔体中钕和钍氟化物浓度的增加，活性炭对镤的萃取减少，并且在钍存在的情况下，它比可比较条件下的钕更大。有人提出，四电荷镤阳离子与[ThF8]4-阴离子络合物的强库仑相互作用可防止镤的吸附。在氟化钕存在下，镤分配系数的降低不太显着，这可能是由于镤与镤的配合物稳定性较低。发现用金属钠饱和的活性炭对镤的吸附增加。随着活性炭中钠含量增加到30wt%，与不含钠的初始碳相比，镤的吸附增强了约20倍，同时，镤与其他研究元素的分离因子增加了3以上次。

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