活性炭吸附汽油蒸汽

快盈VIII　　汽油在人类的生活和工业中扮演着重要的角色。尤其是在汽车工业中，汽油燃烧产生的蒸汽被用于驱动发动机。随着汽车的逐渐普，所以需要控制汽油蒸汽的挥发。为了解决汽油蒸汽带来的环境问题，我们开发了一种活性炭吸附剂，拥有巨大的表面积，丰富的微孔以及活化的官能团可以有助于增强汽油蒸汽吸附。

　　胺浸渍活性炭样品

　　将一定量的无烟煤作为活性炭源添加到六亚甲基四胺中，然后充分混合。接下来，将所得产品置于连续N2流下的管式炉中(示意图1)。然后我们用KOH作为化学活化剂以3/1的比例对所得产物进行化学活化。接下来，所得产品在温度为120℃的烘箱中干燥24小时。为了去除杂质和未反应的化学试剂，我们用HCl溶液(3M)洗涤样品6小时，然后用去离子水中和所得产物。随着原材料和浸渍物的用量(比例4/1)的变化，我们合成了几个样品，并将它们表示为浸渍活性炭A-D。为了进一步研究，我们还用了普通活性炭来进行实验对照。

快盈VIII　　图1：胺浸渍活性炭样品制备示意图。

　　汽油蒸汽在活性炭上的吸附分析

　　我们通过实验评估了合成和开发的吸附剂吸收汽油蒸汽的性能。为此，进行了不同温度条件下吸附过程对应的实验。鉴于通过实验证明，温度的增加强调了吸附的功能，并且随着温度的升高，蒸汽吸收显着降低。假设吸收是物理吸附，分子的流动性和碰撞会随着温度的升高而增加，这反过来会影响吸收能力。事实上，温度的升高可以起到驱动力的作用，随后通过削弱高层的弱范德华相互作用，吸收的分子将被解吸。

　　经过进一步研究，发现活性炭D样品比其他样品更能增强汽油蒸汽吸附，这表明表面结构在捕获分子方面的重要性和关键作用，正如预期的增强吸附一样。事实上，与其他合成样品相比，活性炭样品具有更高的表面积和丰富的微介孔，可以显着提高吸附量图2。我们还研究了活性炭用量对吸附容量的影响。正如发现的那样，随着活性炭的用量增加，蒸汽吸附能力可以进一步提高，这可能是由于通过提高活性炭量，表面积和孔隙反而增加，进而可能有助于增强吸附。鉴于发现随着活性炭用量比从1增加到4，汽油蒸气吸附能力提高。

　　图2：活性炭上汽油吸收的突破曲线。

　　活性炭的可重用性

　　为了研究吸附剂吸收汽油蒸汽的性能，我们进一步评估了样品在吸附-解吸循环中的可重复使用性。在恒温下，1小时后，当吸附剂达到饱和状态时，浸渍再生过程。四个吸附循环后，蒸汽吸附容量为567mg/g，所用吸附剂保持大量吸收分子。HMTA-AC-D样品表明蒸汽吸收略有减少约0.89%，而活性炭样品的这一量为7.9%(图3)。在高循环下，由于孔隙的逐渐破坏和不完全脱气，吸收量可能会显着降低。根据我们的发现，与文献相比，制成的吸附剂在物理和热学上表现出更高的稳定性。这些结果表明，样品在回收汽油蒸汽时具有很高的可持续性，可以作为一种有效的吸附剂提出并考虑。

　　图3：活性炭D和活性炭样品在四个循环中汽油吸附的可逆性。

　　DFT计算见解

快盈VIII　　进行色散校正的DFT计算以进一步了解汽油分子在活性炭和胺浸渍活性炭吸附剂上的吸附。为了实现这一目标，我们对两个碳片结构进行了建模，在多孔部位周围放置了一个硫原子。基于之前的DFT计算，我们模拟了一个能量和有利的配置。由于沿活性炭和胺浸渍活性炭的边缘存在羟基(OH)，因此还引入了OH部分。此外，六亚甲基四部分由NH2官能团模拟，该官能团最有可能连接到调制结构的乙酰碳原子上。图4a和b分别描绘了模拟的活性炭和浸渍活性炭吸附剂的优化几何结构。我们的DFT计算表明，在几何松弛之后，两个系统都发生了相当大的扭曲，这主要是由于缺陷的存在。因此，原子电荷在建模系统上的分布不太可能是均匀的。从Hirshfeld电荷密度分析中可以明显看出这一点，该分析表明缺陷位点周围的碳原子以及吸附剂结构边缘的碳原子带负电。从图4的分子静电势分析也可以看出这一点，它表明活性炭中心空位周围的碳原子具有负电势(蓝色区域)，表明它们具有与亲核反应的能力物种。请注意，添加NH2组会严重影响活性炭的MEP，特别是在空置区域。这意味着六亚甲基四胺改性活性炭吸附剂的表面反应性可能大于活性炭的表面反应性。

　　图4：(a)活性炭和(b)浸渍活性炭吸附剂的优化几何结构(上图)和相应的MEP等值面。

快盈VIII　　活性炭吸附汽油蒸汽，为了吸收汽油蒸气，我们开发并使用了一系列基于活性炭的吸附剂。浸渍活性炭样品已被证明更有效地吸收汽油蒸汽，我们的研究结果表明，活性炭浸渍胺会增强吸附能力，这主要归因于在吸附剂表面形成的微介孔。在四个吸收周期后，还有初始吸附的99%，表明吸附剂在再生和利用时吸收蒸汽的高度可重复使用性。为了加深我们对吸附机制的理解，还评估了DFT分析，并根据结果发现了物理吸附，突出了制造的吸附剂的促进再生。鉴于计算发现浸渍活性炭上的吸附能大于活性炭上的吸附能，证实了NH的重要作用确认多层和物理吸附，这反过来可能有助于促进分离过程。总而言之，所开发的吸附剂有助于增强汽油蒸汽吸附，并且在吸附汽油蒸汽方面非常有用。

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