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活性炭载钯催化剂对储氢的影响
文章作者：韩研网络部 更新时间：2019-5-9 16:25:47

快盈VIII　　钯金属可逆地吸附和解吸大量氢的能力，在化学工业中从商品化学制造到精细化学品生产等过程中的加氢反应中广泛开发了这种能力。在所有这些过程中，控制氢的可用性至关重要。在本研究中，我们已经表征了活性炭和活性炭负载钯催化剂。然后，我们利用中子散射对氢的高灵敏度，在负载和未负载钯的活性炭催化剂上观察表面和体积钯氢化物，并确定氢的含量。

　　活性炭负载钯催化剂

快盈VIII　　活性炭负载钯催化剂的TEM比较显示在图1。左：原始活性炭，右顶部和中部：在300°C和底部：400°C下进行碳热处理后，这会导致活性炭的颗粒增长，但之后聚集体大部分缺失孤立的较大平均尺寸增大的钯微晶留在活性炭表面。右上：在300℃处理后的活性炭负载钯的调查图像，其中的椭圆形绿色标记突出显示在400℃催化剂上不存在的残余聚集体。显示贵金属实体的形状，尺寸和形态之间的明显差异。对于活性炭负载钯，在多孔高表面积活性炭载体上/中存在大部分分离的初级颗粒。对于活性炭催化剂，主要存在线性聚集链和支化聚集体，在表面具有一些聚集体。热处理导致大部分分离的初级颗粒尺寸增大，仅剩下少量聚集体或附聚物。

　　图1：活性炭负载钯催化剂的TEM比较。

　　活性炭催化剂储存氢气

快盈VIII　　对于活性炭样品中的每一个，氢气在饱和压力(700毫巴)下记录IINS光谱，然后逐渐使每个活性炭脱氢，首先使其在室温下脱气不同时间并且然后在200°C下放置12小时。图2显示了标准化光谱活性炭和活性炭负载钯的差异光谱，(a)记录的标准化光谱，氢气从上到下在700毫巴下，抽真空至9毫巴，抽空至3毫巴，在200℃下抽真空放置12小时，在200℃下第二次抽真空后放置12小时的活性炭。(b)减去在200℃下第二次抽空过夜的样品后的差异光谱，从上到下：氢气在700毫巴下，抽真空至9毫巴，抽真空至3毫巴，在200℃抽真空放置12小时后的活性炭负载钯催化剂。

　　图2：活性炭负载钯的IINS光谱。

　　钯上氢的状态与氢含量的关系在图3总结：在最低氢含量下，只有表面三倍的位置被占据，然后填充下表面位置，将其迁移到本体中产生α-氢化钯和进一步的氢导致形成β-氢化钯，其中顶部位置被占据。从上到下：三个点最初被占用，随后占据了三重和地下站点。这导致α-氢化钯并最终导致β-氢化钯，顶部位置被占据。序列是完全可逆的。

　　图3：氢气在活性炭负载钯催化剂上的演变概述。

快盈VIII　　已经通过电子显微镜和光谱技术的组合研究了由活性炭负载钯催化剂保留的氢的相对量。与预期相反，氢气容量不仅仅由金属颗粒尺寸决定，而是颗粒尺寸与其聚集状态之间的复杂相互作用，其受到活性炭严重影响。这两个因素的相互作用为微调催化过程中可用的氢气量提供了新的机会。在许多情况下，需要与活性炭催化剂接触的液体中溶解氢的最低浓度。表明储存氢的性质主要在表面或体积上，而且还严重依赖于钯的形态，钯的形态主要由活性炭载体决定。

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