在使用乙烯的情况下，研究了在小于或等于200°C的温度下选择性催化还原氮氧化物的方法。作为负载在活性炭上的铁和锰的还原剂和混合氧化物，将它们的活性与分别负载在活性炭上的锰氧化物和铁氧化物的活性进行了比较。然后使用本体和表面敏感技术对新鲜制备和经过反应测试的催化剂进行分析，以确定与它们的活性和失活有关的结构和化学方面。

　　台架规模的催化活性测试

　　催化测试的实验装置如图1所示。将每种活性炭样品放入固定床石英管反应器中，该反应器由温控炉外部加热。气体流速通过质量流控制器控制，与模拟气体混合物调节至500ppm NO，500ppm的乙烯，3.0%(体积)Ò 2和N 2为平衡流量，总流量为1500 ml/min。在每个测试的催化剂温度达到稳定的设定点之后，将气体混合物注入反应器中。进出气中NO和NO X的浓度用烟气分析仪分析。下标的进和出分别指示入口和出口的浓度。

　　图1：工作台规模的示意图。

　　催化性能

　　使用活性炭载锰氧化物催化剂时，不同温度下NO转化率数据与时间的关系如图2所示。它用于提供可以与以前发布的数据进行比较的基线数据。在所有温度(150°C，180°C和200°C)的前20分钟内，几乎有100%的NO转化发生，但在此初始阶段后NO转化迅速下降，并且在2小时的测试后，转化率不足20%。活性的温度依从性依次为150°C>180°C>200°C。

　　图2：使用乙烯还原剂的活性炭载锰氧化物的催化性能。

　　活性炭载铁氧化物在150°C下的NO转换测试数据如图3所示。与图2中的活性炭载锰氧化物数据相似，NO转化在15–20分钟后急剧下降。经过约80分钟的测试，它的水平接近20%，类似于活性炭载锰氧化物的数据。铁的浓度对总的NO转化率没有显着影响。总之，在活性炭上，锰氧化物或铁氧化物的单金属氧化物最初具有较高的NO转化率，然后从反应测试开始仅15–20分钟后，其活性迅速下降。

　　图3：使用乙烯作为还原剂的活性炭载铁氧化物的催化性能。

　　活性成分分散

　　通过SEM和SEM-EDS研究了催化剂的表面形态，以检查锰氧化物和铁氧化物种类的分散变化是否与快速转化率下降或维持有关。经HNO 3处理的活性炭(即不含金属氧化物的活性炭)以及新鲜制备的活性炭载铁锰氧化物的SEM图像(图4)显示，由于掺入了Fe和Mn氧化物，多孔结构易见且无明显变化。活性炭和含金属氧化物的催化剂的表面积和孔体积彼此非常相似，保持多孔结构对于分散活性物质或保持有效的途径以使反应物和产物进出活性位点可能是有益的。但是，单金属活性炭载锰氧化物的表面积和孔隙率在反应测试前后也没有显着变化，尽管在测试15-20分钟后其NO转化活性迅速下降。因此，催化剂的表面积和孔隙率不能控制这些催化剂的NO转化率，这与先前的研究一致，即负载型锰氧化物催化剂的表面积并不是反应过程中催化活性变化的主要原因。

　　图4：活性炭和新鲜的活性炭载铁锰氧化物的SEM图像。

　　活性炭内铁和锰氧化物之间的相互作用

快盈VIII　　来自活性炭载铁锰氧化物的XRD数据显示在图5中，其中已鉴定出主要峰。在2θ=24°和2θ=43°处的宽峰(标记为A)与无定形碳的峰一致。它们的位置和宽度在新鲜和经过测试的催化剂中都相同，这表明活性炭无定形结构的稳定性。在新鲜催化剂和测试催化剂中，在2θ=33.5°，2θ=35.1°和2θ=54.3°处分别出现了另外三个峰(分别标记为B，C和D)，并且位置或峰强度没有明显变化作为反应测试的结果。2θ=33.5°(峰标记为B)处的峰归因于Fe 2 O 3 和在2θ=35.1°和54.3°的峰归因于Fe 3 Mn 3 O 8，尽管在新鲜和测试的催化剂中这些与铁有关的峰的强度和宽度相同，但是由于XRD峰较弱，因此很难确定在测试过程中铁和锰的结晶度是否发生了变化。然而，结合的铁氧化物与锰氧化物确实原因形成Fe 3的Mn 3 ö 8固体溶液，其可在的活性炭载铁锰氧化物催化剂的NO转化。

　　图5： 反应测试前后活性炭催化剂的XRD光谱。

　　研究表明使用浸渍在活性炭上的铁和锰混合氧化物可以显着提高催化活性和活性维持，以乙烯分解NO。与温度低于200°C或200°C时负载在活性炭上的铁氧化物和锰氧化物的单氧化物相比，它作为还原剂。通过表面和本体分析技术从制备的催化剂和经过反应测试的催化剂中获取数据来寻找这些差异的原因。随着铁氧化物和锰氧化物浓度的增加，负载型单氧化物或混合金属氧化物催化剂的总表面积，孔隙率和孔体积没有变化，并且在制备和测试的催化剂之间没有差异。XRD数据表明，铁在混合金属氧化物催化剂的合成过程中形成了Fe3 Mn 3 O 8，并且在反应测试的活性炭混合金属氧化物催化剂中也鉴定出该化合物。总体而言，该研究支持在低温应用中合成活性和稳定的活性炭催化剂的潜力。

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