活性炭载钴催化剂的研究

快盈VIII　　由于不可再生能源的减少，探索替代能源利用途径具有重要意义。费托合成可以将合成气转化为液体燃料和增值化学品。作为当今的清洁煤技术之一，费托合成可以使用煤炭，天然气或生物质合成超清洁燃料。但是，由于催化剂产品的限制导致成本比较高。因此，优化催化性能对于学术研究和工业应用至关重要。本次我们使用特制活性炭作为催化剂载体来优化钴基催化剂。

　　传统的钴催化剂一般使用金属氧化物(Al2O3，SiO2或TiO2)作为催化剂载体。但是，钴与上述氧化物载体之间的强相互作用力使氧化钴难以还原成活性金属钴相，因此反过来会影响催化剂的活性。值得注意的是，活性炭材料相对惰性，与钴的相互作用较弱。所以我们制备了一系列不同负载量的活性炭负载的钴基催化剂，研究了活性炭微结构的支撑作用和费托合成催化性能。

　　催化剂和活性炭载体的形态

　　催化剂和活性炭的SEM图像如图1所示。可以清楚地看到活性炭催化剂中载体表面的一些颗粒。如图1(a1)所示，对于样品钴颗粒均匀分布在活性炭管表面上，粒径在10–20nm范围内。可以注意到，如图1(a2)所示，在活性炭管的表面上没有观察到颗粒。图1(b1)在活性炭载钴催化剂的表面上显示出一些多孔和龟裂的缺陷，这可能是由于高温煅烧过程中的烧结所致。可以注意到，如图1(b2)所示，活性炭表面几乎没有孔，而活性炭催化剂表面上的金属颗粒分布不均匀。简而言之，SEM结果证实，活性炭载体具有更好的钴分散性。

　　图1：(a1)：活性炭纳米管载钴，(a2)：活性炭纳米管，(b1)：活性炭载钴催化剂，(b2)：活性炭。

　　电感耦合等离子体中的钴含量分析

　　电感耦合等离子体用于获得所制备催化剂的实际钴含量。如活性炭和活性炭管的钴含量分别为9.8%，8.5%。尽管预先规定了钴的负载量，但在实际的制备步骤中不可避免地会损失钴，特别是在相对惰性的碳材料上。活性炭样品可以保留制备中的大部分钴，在样品中均获得了8.5-9.8%的钴负载量。但是，在制备过程中也损失了大部分钴金属，进一步证实了SEM，EDX和XRD的结果。

　　费托合成活性炭载钴催化剂的性能

快盈VIII　　费托合成试验是在210℃和2.5MPa的内径为12mm的不锈钢固定床管式反应器中进行的。将0.5g催化剂与5.0g碳化硅稀释剂的反应混合物装入反应器中。催化剂在425℃下在N2中的33vol%H2中原位还原10小时。还原后，将反应器冷却至180℃，并将H2/N2气体混合物切换为合成气(H2：CO为2∶1)。在合成气加压至2.5MPa然后在4小时内重新加热到210°C来完成反应。活性炭载钴催化剂，活性炭纳米管载钴催化剂的CO转化率分别为13.1%，6.7%。产物选择性的结果在图2中给出。与活性炭管样品相比，活性炭产生更高的C5+和更低的CH4选择性，这对气体产物(C1-C4)也产生最高的选择性。

　　图2：不同催化剂的产物选择性。

　　活性炭载钴催化剂的研究通过以上的分析和之前得到的实验数据，得出的结论是Co3O4颗粒可以均匀地分散在活性炭和活性炭纳米管的载体上，并表现出优异的分散能力。适当地预处理活性炭可能是改变载体微结构和提高催化剂催化性能的有效方法。钴的浸渍会极大地影响活性炭的表面积和孔体积，在所有制备的催化剂中，活性炭负载的钴催化剂表现出较好的分散性，高的CO转化率和最低的气体产物，但对重烃(C5+)的选择性良好。可以得出的结论是，活性炭材料对催化剂的结构和费托合成反应性能具有重大影响。这项研究对于扩大活性炭在费托合成领域的应用具有重要意义。

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